Kane zadebiutował w pierwszej drużynie Tottenhamu Hotspur 25 sierpnia 2011 w meczu Ligi Europy UEFA ze szkockim Heart of Midlothian. Zanim na stałe wywalczył miejsce w podstawowej jedenastce „Spurs”, Kane spędził trzy lata na wypożyczeniach w Leyton Orient, Millwall, Norwich City i Leicester City. Napastnik został kluczowym zawodnikiem Tottenhamu w sezonie 2014/2015, w którym zdobył 21 bramek w Premier League. Za swoją dobrą formę został wybrany „Najlepszym Młodym Zawodnikiem Roku (PFA Young Player of the Year)”.
W sezonie 2021 grając w barwach Tottenham został królem strzelców z 23 bramkami w sezonie. W swoim kolejnym sezonie Kane strzelił 25 bramek i został królem strzelców Premier League. Rok później napastnik pobił swój rekord strzelecki i zdobywając 29 goli ponownie został najlepszym strzelcem ligi angielskiej[1], a jego zespół zdobył wicemistrzostwo kraju. 5 lutego 2023 w meczu 22. kolejki Premier League został najlepszym strzelcem w historii Tottenhamu, wyprzedzając Jimmy'ego Greavesa, zdobywając 267. gola dla Tottenhamu i 200 w Premier League, wygrywając 1:0 u siebie z Manchesterem City[2][3]. W sezonie tym był o krok zdobycia ponownego tytułu króla strzelców. W klasyfikacji zajął 2. miejsce z 30 bramkami i był tuż za Erlingiem Haalandem[4].
12 sierpnia 2023 został zaprezentowany jako nowy piłkarz Bayernu Monachium[5]. Podpisał z klubem umowę na cztery lata[5]. Kosztując 110 milionów euro, Kane stał się najdroższym piłkarzem w historii Bundesligi[6]. W niemieckim klubie zadebiutował 12 sierpnia w przegranym 3:0 meczu Superpucharu Niemiec z RB Leipzig[7]. 18 sierpnia zadebiutował w barwach Bayernu w Bundeslidze w wygranym 4:0 meczu z Werderem Bremą, w którym strzelił swoją pierwszą bramkę w lidze oraz zanotował asystę przy trafieniu Leroya Sané[8]. 17 września 2024 strzelił drugiego hat-tricka z rzędu, strzelając cztery gole Dinamo Zagrzeb dzięki trzem rzutom karnym w wygranym 9:2 meczu pierwszej kolejki Ligi Mistrzów UEFA 2024/25[9]. Z 33 golami został najskuteczniejszym Anglikiem w Lidze Mistrzów, bijąc poprzedni rekord Wayne’a Rooneya, który wynosił 30 goli[10].
27 marca 2015 zadebiutował w reprezentacji Anglii w eliminacjach do Mistrzostw Europy w meczu z Litwą. Napastnik zaledwie dwie minuty po wejściu na boisko, wpisał się na listę strzelców[12].
Kane został powołany do 23-osobowej kadry Anglii na Mistrzostwa Świata w Piłce Nożnej 2018 w Rosji i został mianowany kapitanem[13]. 18 czerwca zdobył obie bramki dla Anglii w wygranym 2–1 w meczu z Tunezją, a jego decydujący gol padł tuż przed końcem doliczonego czasu gry w pierwszym meczu grupowym drużyny na Mistrzostwach Świata[14]. 24 czerwca w drugim meczu grupowym strzelił hat-tricka, zapewniając Anglii zwycięstwo 6–1 nad Panamą, co było najwyższym zwycięstwem Anglii w historii Mistrzostw Świata[15]. Dzięki trzem bramkom strzelonym Panamie, został trzecim piłkarzem Anglii, który zdobył hat-tricka w meczu Mistrzostw Świata. Wcześniej, po Geoffreyu Hurście w meczu z RFN w finale w 1966 roku i Garym Linekerze w meczu z Polską w 1986 roku, zdobył trzy bramki[16]. Strzelił szóstego gola z rzutu karnego w meczu 1/8 finału Anglii z Kolumbią zremisowanego 1:1, gdzie po dogrywce w serii rzutów karnych strzelił pierwszą jedenastkę gdzie Anglia wygrała 4–3; był to pierwszy raz, kiedy Anglii udało się wygrać serię rzutów karnych na Mistrzostwach Świata[17]. Kane nie zdobył już żadnej bramki w pozostałych meczach w półfinałowym przegranym 1:2 z Chorwacją, i w meczu o trzecie miejsce przegranym 0:2 z Belgią[18]. Z sześcioma golami strzelonych podczas turnieju zapewniło mu króla strzelców dla najlepszego strzelca Mistrzostw Świata. Został pierwszym Anglikiem, który zdobył tę nagrodę od czasu, gdy Gary Lineker dokonał tego w 1986 roku[19][20].
Na Mistrzostwach Europy 2020 29 czerwca 2021 w meczu 1/8 finału strzelił drugiego gola Niemcom, był to jego pierwszy gol w turnieju wygranym 2:0[21]. 3 lipca w ćwierćfinale w meczu z Ukrainą strzelił kolejne dwa gole gdzie Anglia wygrała 4:0[22]. W półfinale z Danią zdobył decydującą bramkę w meczu zakończonym wynikiem 2:1, który zapewnił Anglii miejsce w finale Euro 2020[23], pierwszym finale tego kraju w ważnych rozgrywkach od 1966 roku, który następnie przegrali z Włochami w rzutach karnych 2:3 po remisie 1:1 w regulaminowym czasie gry[24].
W dwóch ostatnich meczach eliminacji do Mistrzostw Świata 2022 przeciwko Albanii i San Marino strzelił dwa hat-tricki z rzędu w pierwszej połowie (w tym „idealnego hat-tricka” przeciwko tej pierwszej drużynie i cztery gole przeciwko tej drugiej), pomagając Anglii w zapewnieniu sobie awansu do Mistrzostw Świata 2022 w Katarze[25]. W czerwcu 2022 w fazie ligowej Ligi Narodów UEFA 2022–23, strzelił swojego 50. gola w meczu z Niemcami, stając się drugim piłkarzem, który zdobył 50 goli dla Anglii, zaledwie trzy gole za Wayne’em Rooneyem na liście najlepszych strzelców wszech czasów w Anglii[26].
Podczas Mistrzostw Świata 2022 w Katarze strzelił dwa gole (w meczu 1/8 finału wygranego 3:0 z Senegalem i w meczu ćwierćfinałowym przegranym 1:2 z Francją), co wystarczyło, aby wyrównać rekord Rooneya pod względem liczby zdobytych bramek[27].
W czerwcu 2024 Kane znalazł się w 26-osobowej kadrze Anglii Mistrzostwa Europy 2024 w Niemczech[28]. 16 czerwca w pierwszym meczu grupowym wygranym 1:0 z Serbią był kapitanem reprezentacji Anglii[29], wyprzedzając Gary'ego Neville'a jako zawodnika Anglii z największą liczbą występów na Mistrzostwach Europy dzięki swojemu 12. występowi na Euro. Był to również jego 23. występ na dużym turnieju, co dało mu absolutny rekord przed Ashleyem Cole'em i Raheemem Sterlingiem[30]. 20 czerwca w drugim meczu grupowym przeciwko Danii zdobył swoją pierwszą bramkę w tym turnieju zremisowanym 1:1[31]. 30 czerwca zdobył decydującą bramkę dla Anglii w meczu 1/8 finału ze Słowacją, strzelając głową w pierwszej minucie dogrywki wygrywając 2:1[32] i zanotował 79 występ w oficjalnych meczach dla reprezentacji Anglii, zaliczają się do nich spotkania mistrzostw świata i Europy, Ligi Narodów oraz kwalifikacje do wielkich imprez. Tym samym wyprzedził w tej klasyfikacji absolutną legendę angielskiej piłki, Petera Shiltona, bramkarz ma na koncie o jeden taki występ mniej[33]. 10 lipca w meczu półfinałowym wykorzystał rzut karny w 18. minucie przeciwko Holandii, doprowadzając do remisu, gdzie w 90' minucie Ollie Watkins strzelił decydującego gola wprowadzając Anglię do drugiego z rzędu finału Mistrzostw Europy[34]. 14 lipca w finale przeciwko Hiszpanii rozegrał 61. minut gdzie ostatecznie przegrali 1:2[35]. Z trzema golami w turnieju Kane został nagrodzony Złotym Butem wraz z sześcioma piłkarzami (Codym Gakpo, Georges’em Mikautadzem, Jamalem Musialą, Danim Olmo i Ivanem Schranzem), zostając trzecim graczem, który zdobył tę nagrodę zarówno na Mistrzostwach Europy, jak i Mistrzostwach Świata po Walentinie Iwanowie i Dražanie Jerkoviću[36].
22 maja 2026 został powołany na Mistrzostwa Świata 2026 rozgrywane w Stanach Zjednoczonych, Kanadzie i Meksyku[39]. 17 czerwca w pierwszym meczu grupowym strzelił dwa gole wygranym meczu 4:2 z Chorwacją, co równa się rekordowi Anglii wszechczasów wynoszącemu 10 bramek Gary’ego Linekera i stając się drugim angielskim zawodnikiem, który strzelił gola na trzech mistrzostwach świata po Davidzie Beckhamie[40][41]. 23 czerwca w drugim meczu grupowym zremisowanym bezbramkowo 0:0 z Ghana rozegrał całe 90' minut[42]. 27 czerwca w ostatniej kolejce fazy grupowej strzelił gola na 2:0 z Panamą, co dało mu 11. bramkę na mundialach przebijając dotychczasowego rekordzistę Gary'ego Linekera, który miał 10 trafień.[43][44]. 1 lipca w meczu 1/16 finału z Demokratyczną Republiką Konga strzelił dwie bramki w 75' i 86' minucie wygrywając 2:1 i dając Anglii awans do 1/8 finału[45]. 5 lipca w meczu 1/8 finału strzelił gola z rzutu karnego oraz asystował przy drugim golu Juda Bellinghama wygranym 3:2 z Meksykiem[46]. 15 lipca w meczu półfinałowym przegranym 1:2 z Argentyną rozegrał swój 121. występ w narodowych barwach[47]. 18 lipca w meczu o trzecie miejsce wygranym 6:4 z Francją cały mecz przesiedział na ławce rezerwowej[48].
